Não se conhece ao certo a história da mata em tempos mais longínquos. No séc. II foi provavelmente um refúgio para os primeiros cristãos. No séc. VI os Beneditos fundaram o seu mosteiro na Vacariça, povoação a 5 Km do Buçaco.

Em 1094 era já posse do bispo de Coimbra, que em 1628 a vendeu à ordem dos Carmelitas Descalços. O convento, ermidas, muros e caminhos foram por eles construídos, tendo também plantado e tratado as árvores da mata.

Em 1810 ocorreu a batalha do Buçaco, onde os Portugueses e seus aliados Ingleses lutaram contra as tropas de Napoleão Bonaparte. Como memórias dessa batalha temos o Obelisco, o Museu e a Oliveira onde o Duque de Wellington amarrou o seu cavalo, perto do convento onde pernoitou.

Em 1834 a mata passou a propriedade do estado, tendo sido então introduzidas muitas espécies novas. As cruzes foram trocadas por capelas no séc. XIX, com figuras em terracota, mostrando os vários passos da paixão de Cristo. Em cada passo há uma inscrição.

Recentemente as capelas foram vandalizadas, em especial as primeiras da Via Sacra, aguardando-se a sua restauração para breve.